水凝胶是由水和三维的聚合物网络组成的材料，网络中的交联点可以是共价键构成的化学交联点或者离子键、氢键、疏水作用、配位作用等构成的物理交联点。

清华大学谢续明教授课题组自1988年始发表了有关高分子物理凝胶的研究论文Polym. J., 1988, 20, 93），随后陆续有一些相关的研究发表（Polymer,1990, 31, 281. Polymer, 1991, 32, 479. Polymer, 1993, 34, 1388. Polym. J., 1998,20, 435.）。在与美国公司的合作期间，期望得到超薄、柔性的超吸水材料，以满足卫生材料的应用需求，开发了能够吸收自重近4000倍水的超吸水树脂（J. Appl. Polym. Sci., 2002, 86, 2272.J. Appl. Polym. Sci., 2003, 90, 1851.）。同时，在研究过程中，意识到通过传统的方法获得的水凝胶的力学表现不佳。为了实现超薄、柔性的超吸水材料的成功制备，需要从结构的角度出发，设计新的网络结构，从而提高水凝胶的力学性能。

到目前，制备高强度水凝胶的方法主要为两种：一种是从分子设计出发制备均匀的凝胶网络；另一种为在凝胶网络结构中互穿另外一个牺牲网络构成双凝胶网络，通过牺牲网络的结构破坏耗散能量。

经过长期的思考和实践，谢教授课题组提出了将能量耗散单元和网络均匀化相结合的制备高强水凝胶的一体化方法，并给出了新模型（图1）：在纳米颗粒表面连接聚合物链形成纳米刷作为凝胶因子，其表面的接枝聚合物链之间相互通过非共价作用构成物理交联点，进而接枝了聚合物链的纳米材料起到多官能化的拟化学交联点的作用，一步法简洁地构筑了具有多重交联点的单网络水凝胶（Hierachically crosslinked single network gel, HC gel）。基于此模型制备的凝胶在外力作用下，能够通过接枝链间的动态可逆物理交联键的破坏-重组来同时有效地实现能量耗散和网络的均匀化。该过程中，纳米颗粒作为中心可以将施加在凝胶上的外力均匀地传递、分散至聚合物分子链，使应力在凝胶网络中均匀分布。

图1. HC gel的网络结构示意图

基于该模型，开发了一系列的双交联（Dually crosslinked gel, DC gel）、三交联（Ternarilycrosslinked gel, TC gel）高强度水凝胶（Soft Matter, 2012, 8, 1058. J. Phy. Chem. B, 2012, 116, 12038. J.Colloid Interf. Sci., 2012, 381, 107. J. Mater. Chem., 2012, 22, 22467. J.Mater. Chem. B, 2015, 3, 1187. Soft Matter, 2015, 11, 4235. J. Mater. Chem. B,2015, 3, 4001. Soft Matter, 2016, DOI: 10.1039/c6sm00242k.）,所得凝胶拉伸强度可高达普通水凝胶的数十至百倍，为0.3-5.0MPa，伸长可超40倍。凝胶可以加工成各种复杂形状，含水量80%的管状的凝胶样品可以充气，变成气球（图2）。并利用该高强凝胶制备了具有自修复性和可拉伸的超级电容器（Nat. Commun. 2015, 6, 10310.）。拉伸6倍后去除外力形状可恢复；切断后重新对接可以完全自修复，性能得以完整保持。这种水凝胶在人造肌肉、电子皮肤、可穿戴设备等方面具有重要和广泛的潜在用途。

图2 以氢键和离子键为物理交联点，纳米颗粒为多官能化学交联点的三重交联单网络水凝胶（TC gel）

————来源：高分子科学前沿